章士釗幼年在傢讀私塾。13歲時在長沙買到一部《柳宗元文集》，從此攻讀柳文。16歲在親戚傢為童子師。1901年寄讀於武昌兩湖書院，在此結識黃興。後執教於硃啓鈐傢私塾。1902年入南京陸師學堂學軍事。次年進上海愛國學社，5月任上海《蘇報》主筆，由於該報連續登載章太炎等人的反清文章，7月被查封；8月他與陳獨秀、張繼等人又創辦《國民日報》，建立大陸圖書譯印局。同年鼕與黃興等組織華興會，從事反清活動。1904年2月，與楊守仁等在上海建立愛國協會，任副會長。因密謀起義被捕，後在蔡鍔等人營救下保釋。1905年入東京正則學校習英語。1908年赴英國入愛丁堡大學學法律、政治，兼攻邏輯學。1911年武昌起義後返國，次年春抵南京，受黃興、於右任之邀，任上海《民立報》主筆，兼江蘇都督府顧問；9月又與王無生另創《獨立周報》。1913年為二次革命草擬宣言書，7月由孫中山任命為討袁軍秘書長。二次革命失敗後逃往日本。1914年5月在東京與陳獨秀等創辦《甲寅》雜誌，提倡共和，反對袁世凱；7月任歐事研究會書記。1916年5月肇慶軍務院成立，任秘書長，並兼兩廣都督司令部秘書長；6月黎元洪繼任總統，赴北京與黎洽商善後。1917年11月，任北京大學文科研究院教授，兼圖書館主任，並被選為國會眾議員。1918年5月任護法軍政府秘書長。次年在上海舉行南北和平會議，當選南方代錶。1921年春赴歐洲考察政治，翌年歸國，任北京國立農業專門學校校長。1923年6月離京赴上海。10月曹錕賄選為總統，章時任上海《新聞報》主筆，撰文痛斥受賄議員。1924年11月任段祺瑞執政府司法部總長。次年4月兼教育部總長；7月發行《甲寅》周刊，反對新文化運動。1927年李大釗濛難時，章曾設法營救。1928年國民革命軍光復北京後，因章係執政府之高級官員，曾被通緝，乃赴歐洲遊曆。1930年受張學良之聘迴國，任瀋陽東北大學文學院教授，次年任院長，“九一八”事變後，迴滬執行律師業務。1934年任上海法學院院長。1937年4月任冀察政務委員會委員、法製委員會主席。抗日戰爭爆發後，留居上海租界，不久前往香港，後赴重慶。從1938年6月起，曆任第一、二、三、四屆國民參政會參政員。1945年抗戰勝利後，毛澤東主席到重慶與國民黨談判戰後問題；“雙十”協定簽字後，毛因事滯留重慶，章乃以“三十六計走為上策”嚮毛進言。1946年迴上海，續任律師；同年11月當選為製憲國民大會代錶。1948年行憲後，當選為立法院立法委員。1949年4月，受李宗仁代總統委派與邵力子、張治中、黃紹竑、劉斐同來北平，與中國共産黨舉行和平談判。因國民黨政府拒絕簽訂雙方代錶草擬的協定，乃留居北平。繼而去香港；6月緻函程潛，勸說程、陳(陳明仁)起義。9月齣席中國人民政治協商會議第一屆全體會議。新中國成立後，任政務院政治法律委員會委員，並被推選為政治協商會議第一屆全國委員會委員和第二、三屆全國委員會常委。先後當選為第一、二、三屆全國人民代錶大會代錶、第三屆全國人大常委。1951年7月被聘任為中央文史研究館副館長，1959年10月任館長。晚年以大部分時間從事文史研究工作，並曾在中國人民大學漢語教研室講授柳文。既而以其研究心得，集為《柳文指要》一書。章士釗之政論文章，秀健峻潔，風格特異，雖議論縱橫，而條理井然。是繼梁啓超“新民體”後又一新製。其於書法，早年不甚擅長，晚年則甚精於行楷與隸書，氣質內斂、雍容醇正，自是高手。又其晚年曾刻意為詩，居重慶時，一、二年間，曾作詩數韆首，洵為文壇奇跡。